近日，轮机工程学院船舶洁净能源研究中心宗旭教授、马伟光副教授团队在二氧化碳（CO2）电催化资源化转化研究取得进展，相关研究成果以“Chloroplast-mimicking nanoreactor for enhanced CO2 electrocatalysis”为题发表于Science Bulletin期刊（影响因子：18.8）。
船舶温室气体减排是“双碳”大背景下国际航运领域的重大需求和必然发展趋势。利用可再生能源产生的电力驱动船舶尾气中CO2的电化学资源化转化是实现航运领域碳减排的理想路径，相关研究具有重要的科学意义和应用背景。
由于CO2的电还原反应是涉及多电子和多质子转移的复杂过程，相关研究极具挑战。近年来，研究者通过构建具有仿肺泡结构和仿腹甲结构的电化学催化体系（Nat. Mater. 2019, 18, 1222-1227，Nat. Catal. 2018, 1, 592-600），有效提升了CO2电还原反应的性能，展现了仿生策略在CO2转化反应的应用前景。考虑到自然界中绿色植物的叶绿体是进行光合作用固定CO2的主要场所，如能构建仿叶绿体结构的仿生催化体系用于CO2转化反应，该反应的性能有望获得提升。目前，相关研究尚未有报道。
在本工作中，该研究团队创新性地将十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）等双极性分子膜组装于金纳米棒催化剂表面，成功构建了仿叶绿体的纳米反应器，实现了CO2高活性、高选择性电还原制备一氧化碳（CO）的反应过程。实验和理论研究表明，CTAB分子在金纳米棒表面呈现仿叶绿体膜的双层排布，CTAB分子中的-N(CH3)3结构单元和脂肪碳链组成的疏水通道分别对CO2的捕获和传输起到关键作用；并且CTAB双层分子结构延缓了质子供体水分子的传输，从而有效调控到达催化活性中心表面CO2和水反应物的浓度。此外，溴离子可使金纳米棒表面呈现部分氧化态，有效稳定CO2电还原反应中间产物COOH*，进一步提升了CO2电还原性能。因此，在该仿叶绿体纳米反应器中，CTAB双层分子可模拟叶绿体双层膜实现CO2选择性透过，金纳米棒模拟Rubisco酶对富集的CO2进行高效催化转化，CO2电还原制备CO反应的法拉第效率达到92.1%（–0.54 V vs. RHE）。本研究为实现高效CO2资源化转化提供了一种新的仿生路径，并有望拓展到其它可在生能源转化利用过程。
Science Bulletin的前身是《科学通报》英文版Chinese Science Bulletin，从2015年1月起改版，启用刊名Science Bulletin。该期刊由中国科学院和国家自然科学基金委联合主办，是唯一一本涵盖自然科学不同领域，并以研究论文为主的国产SCI收录综合性期刊。目前，该期刊在SCI收录的134本自然科学综合性期刊中排名第6。
本研究工作是该期刊改版后我校在期刊发表的第一篇研究型论文。论文第一作者为轮机工程学院马伟光副教授，来自澳大利亚昆士兰大学的王连洲院士、斯威本科技大学孙成华教授和中国科学院大连化学物理研究所的范文俊副研究员在材料结构分析和理论计算方面进行了合作研究。该工作得到国家自然科学基金委、“兴辽英才”计划项目和开云手机在线登陆入口领军人才项目的支持。
原文链接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.07.041
