近日,轮机工程学院船舶洁净能源研究中心宗旭教授团队在太阳能制氢研究取得进展,相关研究成果以“Simultaneous Defect Passivation and Co-catalyst Engineering Leads to Superior Photocatalytic Hydrogen Evolution on Metal Halide Perovskites”为题发表于国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.(影响因子:16.1)。这是我校首次以第一作者、第一通讯单位在该学术期刊发表研究论文。
在“双碳”大战略下,船舶航运业面临“绿色化”转型的迫切需求。使用“氢气”等清洁能源替代传统化石燃料,是实现船舶航运业绿色发展的理想途径。宗旭教授团队致力于以太阳能为代表的可再生能源制氢科学与技术研究,通过发展高性能太阳能制氢材料及其优化策略实现高效太阳能制氢反应过程。
金属卤化物钙钛矿(MHPs)具有优异的光电物理性质,是理想的太阳能制氢载体。但是,MHPs表面含有大量的缺陷,并且缺乏有效的析氢反应活性位点,严重限制其太阳能到化学能(STC)的转换效率。针对上述挑战,本研究工作提出了一种双功能化策略,即利用含钼硫分子的助催化剂前体对MHPs进行表面修饰。得益于铅和硫之间的强烈化学键合作用以及分子助催化剂前体在沉积溶液中的优异分散,硫化铅(PbS)和非晶钼硫化物(MoSx)助催化剂可均匀且紧密地修饰于MHPs表面。研究表明,PbS助催化剂可以有效地钝化MHPs表面的铅相关缺陷,从而减缓电荷复合并显著提高电荷转移效率。非晶态MoSx助催化剂进一步促进提取MHPs中产生的光生电子并促进产氢催化反应。因此,通过PbS和MoSx助催化剂的协同功能化调控,各类代表性的MHPs的产氢性能均获得大幅提升。其中,在FAPbBr3-xIx上实现了约4.63%的太阳能到化学能(STC)转换效率,是在MHPs体系中获得的最高效率之一。
该论文第一作者为轮机工程学院2021级博士研究生徐婷。澳大利亚昆士兰大学王连洲院士、大连化物所王俊慧研究员、高玉英研究员等人进行了合作研究。该工作得到国家自然科学基金委、“兴辽英才”计划项目和开云手机在线登陆入口领军人才项目的支持。
原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202409945